On the Chemical Challenges Towards Green High-Performance Cellulosic Materials

Inspired by this rich scientific legacy, the present thesis aspires to provide new insights into cellulose understanding and valorization. At its core lies a unifying theme: addressing at our level the chemical challenges of cellulose transformation and functionalization, which serves as the red thread throughout this work.

To do so, the first part of this doctoral project explored the synthesis of fully bio-based ionic liquids derived from betaine, specifically designed to exhibit chemical affinity for cellulose. In combination with co-solvents such as dimethyl sulfoxide (DMSO) or acetic acid, one variant was found to facilitate the chemical modification of cellulose, with a range of biorelevant anhydrides.

Building on the methodologies developed using model substrates, these chemical tools were then translated into material design, fostering concepts at the interface between chemical control, tunability, and material engineering. For example, strong and transparent plastic-like materials were obtained via chemically enabled self-densification of delignified wood templates upon simple air-drying. Another example involves the valorization of anhydride-functionalized wood fibers to initiators via radical transfer during classical free radical polymerization under aqueous conditions, resulting in ultra-charged fibers. Beyond the synthetic concept, such materials hold valuable potential for applications in water remediation for example.

Altogether, this thesis aims to bridge as close as possible cellulose green chemistry with material design. By providing efficient and relevant workflows, we hope to contribute and help promote cellulose and cellulosic materials as the pillar of a more sustainable future.

Cellulosa står vid ett strategiskt vägskäl i strävan efter en mer hållbar materialekonomi. Oavsett om den används som kemisk råvara, strukturell komponent eller som föregångare till avancerade derivat och högpresterande applikationer, så fortsätter denna centrala biopolymer att driva vetenskaplig och teknologisk innovation, även efter nästan två århundraden av forskning.

Inspirerad av detta rika vetenskapliga arv strävar denna avhandling efter att ge nya insikter om förståelse och värdeskapande kring cellulosa. I dess kärna ligger ett enande tema: att på vår nivå möta de kemiska utmaningarna med cellulosas förändring och funktionalisering, vilket fungerar som en röd tråd genom hela arbetet.

För att uppnå detta utforskar den första delen av doktorandprojektet syntesen av helt biobaserade joniska vätskor härledda från betain, specifikt utformade för att uppvisa kemisk affinitet för cellulosa. I kombination med medlösningsmedel som dimetylsulfoxid (DMSO) eller ättiksyra visade sig en variant underlätta den kemiska modifieringen av cellulosa med en rad relevanta anhydrider.

Byggande på de metoder som utvecklats med modellsubstrat översattes dessa till kemiska verktyg för materialdesign, vilket ledde till nya koncept vid gränsytan mellan kemisk kontroll, anpassningsbarhet och materialteknik. Till exempel erhölls starka och transparenta plastliknande material genom kemiskt möjliggjord självkomprimering av avlignifierade trälaminat vid enkel lufttorkning. Ett annat exempel innefattar värdeskapande av anhydridfunktionaliserade träfibrer till initiatorer för radikalöverföring reaktioner under klassisk fri radikalpolymerisation i vatten som enda lösningsmedel, vilket resulterade i ultra-laddade fibrer. Utöver utvecklandet av det syntetiska konceptet har dessa material även värdefull potential för tillämpningar inom vattenrening.

Sammanfattningsvis syftar denna avhandling till att så nära som möjligt förena cellulosas gröna kemi med materialdesign. Genom att tillhandahålla effektiva och relevanta arbetsflöden hoppas vi kunna bidra och hjälpa till att främja cellulosa och cellulosamaterial som en pelare i en mer hållbar framtid.